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      金屬廢棄物回收再利用合成環保觸媒之高值化應用技術

      2021-02-13 17:27

      摘要金屬廢棄物為我國事業廢棄物之主要類別之一,這些廢棄物中含有大量金屬成分或材料,具有回收再利用潛力,值得進一步開發應用,本研究團隊近年整合資源回收技術與觸媒合成應用技術,針對各種具催化活性之金屬廢棄物,直接回收合成環保用觸媒,并應用于空氣污染物之催化控制研究,探討不同金屬廢棄物回收合成觸媒之最佳操作條件以及觸媒應用操作條件。實驗結果顯示,將廢鋰電池回收合成鋰鈷觸媒對 VOC、CO、NO等不同污染物之催化效果皆為良好,在 200-300℃反應溫度下三種氣體污染物之轉化率皆可達 99%以上;廢錳鋅電池合成 MnO-ZnO/Al2O3觸媒在反應溫度 300℃時對 C3H6之去除效率可達 98%以上,在反應溫度 200℃時對CO 之去除效率可達98%;由印刷電路板廢液與廢料所合成CuO/AC觸媒,在反應溫度 300℃時對于 C3H6與 NO 之去除效率即可達到 85~95%以上;以鋼鐵業電弧爐集塵灰合成鋅鐵氧磁體觸媒,在反應溫度 200℃時對于C3H6之去除效率即達 99%,當反應溫度 400℃時對于 NO 之催化還原效率可達 88%。綜合過去研究成果顯示,金屬廢棄物具有不同金屬成分與材料特性,需經過適當前處理與操作控制,皆能有效將金屬廢棄物回收轉製合成觸媒,應用于各種污染物之催化控制,創造資源化產品之多元價值與通路,有效提升廢棄物循環再利用效益,達到資源循環與產品高值化之目標。關鍵字:金屬廢棄物、觸媒、再利用、資源循環一、 前言隨著工業與科技的蓬勃發展,導致各種金屬原料與產品的使用量逐年上升,但也隨之產生數量龐大的金屬廢棄物。若這些金屬廢棄物未妥善處理或直接固化、掩埋,不但金屬資源無法回收再利用,也容易造成環境的污染問題;反之,將其中所含的金屬有效回收與再利用,可以減低環境衝擊并達到資源永續循環之目的與提升經濟效益,由于全球金屬礦藏量日漸減少,“城市礦山”與“資源循環再利用”之觀念已成為目前廢棄物處理之主要方針。根據環保署資料統計,我國事業廢棄物以金屬廢棄物之產生量為最多,其中尤以鋼鐵業、金屬製造業、金屬表面處理業、電子業與光電業(電子、電鍍、印刷電路板、TFT-LCD、太陽能電池)等事業單位所產生之污泥、灰渣與廢料為最大宗,如何有效回收與再利用這些金屬資源物、尋求多元有效之再利用方式、提升再利用產品價值與回收效益,實為目前資源回收技術所需積極提升與開發挑戰之課題。雖然文獻中已有許多研究探討金屬廢棄物處理與再利用相關技術,但大多研究係探討金屬廢棄物以乾式冶金或濕式冶金技術將其中金屬成分分離并純化回收,再將回收金屬用于製造其他再利用產品[1-5],往往需要耗費許多化學藥品原料或電熱能源,且所分離回收之金屬尚有純度不足或含有其他雜質等問題,少有文獻探討將金屬廢棄物直接回收轉製成觸媒并應用于污染防治之研究。另一方面,應用各種化學原料合成或製備觸媒之技術與應用已發展多年且技術相當成熟,且近年來觸媒技術應用于各種污染物之控制去除有逐漸發展、漸成主流的趨勢,值得進一步開發。由于許多無機廢棄物或金屬廢棄物中同時含有硅、鋁化合物及具催化能力之金屬物質,因此整合廢棄物回收再利用與觸媒合成應用技術,可設法將廢棄物中之硅、鋁化物合成觸媒載體并同時擔持活性金屬,經適當處理與轉化后製成不同用途之觸媒,可節省金屬分離回收后再合成觸媒之原物料與能資源消耗量,更能創造金屬廢棄物回收再利用管道,提高其再利用產品價值與達到資源循環之多重效益。然而,由于不同金屬廢棄物成分變異性大且雜質多,因此合成觸媒過程需要適當處理、調質與控制許多操作參數,經過多次測試分析始能找到理想合成條件與具備良好催化能力之觸媒。二、 不同金屬廢棄物回收再利用合成觸媒之應用效果本研究室過去已針對廢鋰電池、廢錳鋅電池(鹼性電池)、電鍍廢液、廢印刷電路板、鋼鐵集塵灰(電弧爐集塵灰)等不同金屬廢棄物進行回收再利用合成觸媒,并應用于空氣污染物之催化控制研究,探討不同金屬廢棄物回收合成觸媒之最佳操作條件以及觸媒應用操作條件,茲分別彙整主要研究結果如下:(一) 回收廢鋰電池合成觸媒及其應用效果[6]由于目前二次鋰離子電池已廣泛應用于各項資通訊電子產品與電動車市場,鋰離子電池之使用量與廢棄量逐年不斷增加。本研究室分析結果發現廢鋰鈷電池正極粉末中主要金屬成分為鋰 5%、鈷 50%、鎳 3%、錳3%,其中以鈷含量最高,鋰次之;廢鋰鐵電池正極粉末中主要金屬成分則為鋰 4%、鐵 27%、銅 4%,其中以鐵含量最高、鋰次之,這些金屬成分與含量皆具有進一步再利用合成金屬觸媒之可行性。研究結果發現(圖 1),廢鋰鈷電池與鋰鐵電池之正極金屬粉末對揮發性有機氣體之催化活性不佳,但經過沉淀氧化法將廢電池合成鋰鈷觸媒后,對丙烯、CO、NO 氣體之催化活性顯著提升且相當良好,即使在 200-300℃反應溫度下三種氣體污染物之轉化率皆可達 99%以上,但是鋰鐵觸媒粉末之催化活性則不夠理想。本研究進一步改用溶解含浸法製備觸媒,將鋰鈷、鋰鐵電池正極粉末溶解于鹽酸后含浸于市售氧化鋁載體上,製成顆粒觸媒與蜂巢式觸媒并測試其催化活性,結果發現鋰鈷顆粒觸媒與鋰鐵顆粒觸媒對丙烯、CO 之轉化率皆可達 90~99%以上,但 NO 之轉化率仍屬偏低。而不同觸媒反應條件的實驗結果發現,鋰鈷顆粒觸媒之最佳反應條件為反應溫度 400℃、空間速度 8,488 hr-1,而鋰鐵顆粒觸媒之最佳反應條件則為反應溫度 500℃、空間速度 8,488 hr-1,如圖 2 與表 1 所示。圖 1 廢鋰電池回收合成 Li-Co 與 Li-Fe 觸媒對 C3H6、CO、NO 之催化去除效率表 1 廢鋰電池回收合成 Li-Co 與 Li-Fe 觸媒觸媒于不同反應條件下之催化活性Temp.(℃) Spacevelocity(hr-1)Li-Co catalyst Removal(%) Li-Fe catalyst Removal(%)C3H6 CO NO C3H6 CO NO200℃8,488 10.72 7.12 6.61 8.04 6.21 0.1116,976 2.65 17.55 0.08 4.65 2.61 025,465 0.2 3.45 0 2.46 5.03 0.29300℃8,488 32.08 16.55 0.48 40.61 30.18 0.6616,976 10.55 13.19 0 25.84 28.05 0.2825,465 9.08 40.12 0.51 26.79 16.12 0.96400℃8,488 89.93 94.43 0 75.61 71.49 7.3816,976 65.05 89.79 0.39 55.12 52.25 2.2925,465 67.34 79.08 0.86 59.46 45.92 8.72500℃8,488 99.59 99.85 8.14 94.45 93.99 11.1416,976 95.06 100 2.1 80.07 82.73 7.1725,465 93.12 96.29 3.31 80.58 69.46 10.69圖 2 廢鋰電池與廢鋅錳電池再利用合成環保觸媒之實驗過程(二) 回收廢鋅錳電池(鹼性電池)材料合成觸媒及其應用[7]由于乾電池廣泛使用于各式電子產品或電動器具,國內乾電池之進口量與廢乾電池之回收量相當可觀,其中尤以碳鋅電池與鹼性電池(鋅錳電池)為最大宗,近幾年回收數量可達 3,000 公噸/年。本研究團隊過去曾使用國內某廢乾電池回收處理廠破碎分選后之鋅金屬回收料與錳金屬回收料來製備合成觸媒,分析結果顯示,鋅金屬回收料中的主要金屬含量為鋅(86%)、錳(3.9%)、銅(11%),而錳回收料中主要金屬含量則為鋅(20.55%)、錳(37%),這些金屬種類與含量皆具有再利用合成金屬觸媒之可行性。本研究以化學溶解搭配初濕含浸法將廢乾電池回收料轉製合成鋅錳顆粒觸媒,為探討鋅、錳回收料合成顆粒觸媒之最佳含浸製備條件,本研究利用田口式直交表法探討 3 種主要觸媒含浸製備因子 (載體種類、含浸時間、攪拌方式)之影響與差異,每種製備因子皆分別探討 3 個條件,分別為載體: Al2O3、SiO2、zeolite、含浸時間: 6 小時、12 小時、24 小時、以及攪拌方式: 靜置、旋轉震盪、恆溫震盪,最后將不同因子與條件所合成顆粒觸媒分別進行成分特性分析以及觸媒活性測試,如圖 3、圖 4、圖 5、表2 所示,研究結果顯示,鋅、錳回收料合成觸媒之最佳載體為 Al2O3、最佳含浸時間為 12~24 小時,錳回收料于不同製備條件所合成 Mn/Al2O3 顆粒觸媒,在空間流速 10,110hr-1、反應溫度 200℃~400℃時對于 C3H6 與 CO之轉化率皆可達 99%,顯示 Mn/Al2O3顆粒觸媒之催化反應效果相當良好;鋅回收料于不同製備條件所合成 Zn/Al2O3 顆粒觸媒,當空間流速為10,110hr-1、反應溫度200℃~400 ℃下對于C3H6之轉化率皆可達 99%以上,但對于 CO 之轉化率較不佳,Zn/zeolite 顆粒觸媒與 Zn/SiO2觸媒對 CO 之轉化率較 Zn/Al2O3高,在反應溫度 200~400℃時可達 98%以上。綜合以上結果顯示,以廢電池回收處理廠之鋅、錳金屬回收料合成之 MnO/Al2O3顆粒觸媒、ZnO/Al2O3顆粒觸媒對于 C3H6及 CO 之催化氧化活性相當高,可應用于燃料電池或各種燃燒排氣之 CO 控制,以及揮發性有機物 VOC 之催化分解,皆具有良好之應用發展空間。Mn/Al2O3 Zn/SiO2 Zn/zeolite圖 3 廢乾電池回收料合成不同 Mn-Zn 顆粒觸媒之 SEM 表面形態圖圖 4 廢乾電池回收料合成不同 Mn-Zn 顆粒觸媒對 CO 之催化效果圖 5 廢乾電池回收料合成不同 Mn-Zn 顆粒觸媒對 C3H6之催化效果表 2 Mn/Al2O3 與 Zn/Al2O3顆粒觸媒于不同條件下對 C3H6 之催化效果Temp.(℃) Space velocity (hr-1)Mn/Al2O3C3H6 Removal(%)Zn/Al2O3C3H6 Removal(%)2005,055 98.7 76.110,110 58.0 44.820,220 99.5 70.63005,055 98.7 98.310,110 98.1 62.520,220 99.5 95.74005,055 98.8 98.810,110 99.7 94.920,220 99.8 99.65005,055 98.8 98.810,110 99.8 99.520,220 99.7 99.7表 3 Mn/SiO2 與 Zn/SiO2 顆粒觸媒于不同條件下對 CO 之催化效果Temp.(℃) Space velocity (hr-1)Mn/SiO2CO Removal(%)Zn/SiO2CO Removal(%)2005,055 22.9 0.210,110 15.6 98.020,220 20.8 14.53005,055 33.3 23.710,110 18.8 100.020,220 34.4 24.54005,055 41.8 29.910,110 22.2 100.020,220 36.8 28.95005,055 47.8 35.810,110 27.6 100.020,220 50.4 32.2(三) 回收電子廢液與廢料合成觸媒及其應用[8]資通訊、電子與光電產業為我國經濟發展之重點工業,亦為世界主要的生產供應國,帶動了中游之電子零組件業及上游原材料業的蓬勃發展,因此電子廢液與廢料亦為我國主要金屬廢棄物來源之一。本研究團隊曾使用國內某印刷電路板廠之硫酸銅廢液以及某電子廢料回收廠所提供之廢印刷電路板作為原料,探討合成觸媒之可行性及其應用于污染物催化控制之效果,該硫酸銅回收液主要金屬含量為銅(1.25%),廢印刷電路板之主要金屬含量為銅(46.57%)、其次為鈣(6.43%)、鐵(4.71%)、鎂(2.96%)。印刷電路板回收液以初濕含浸法製備顆粒觸媒,分別以不同觸媒載體(Al2O3、SiO2、AC)、含浸溫度(25℃、55℃、85℃)、含浸時間(6hr、12hr、18hr)、煅燒溫度(300℃、500℃、700℃)作為合成觸媒之主要控制因子,所合成之銅顆粒觸媒(圖 6)分別以 C3H6與 NO 進行活性測試,并控制于不同反應溫度(200℃、300℃、400℃、500℃)及相同空間流速 10,000hr-1條件下進行催化活性測試,實驗結果如圖 7 所示,可發現隨著反應溫度提升,合成觸媒之催化效果也隨之升高,在反應溫度 200℃時,CuO/AC 顆粒觸媒對 C3H6之轉化率僅有 5.2%、NO 之轉化率僅有 1.2%,當反應溫度提升至300℃時,C3H6之轉化率即明顯提高至 85.8%,NO 之轉化率也隨之增加而達到 85.7%,當反應溫度提升至 400℃時,CuO/AC 顆粒觸媒對 C3H6之轉化率可保持在 93%以上,對于 NO 之轉化率甚至可高達 100%。本研究亦將廢印刷電路板以酸溶法搭配初濕含浸法製備 CuO/AC 顆粒觸媒,所合成之 CuO/AC 顆粒觸媒在不同反應溫度下對 C3H6 與 NO 之催化活性測試結果如圖 8 所示,可發現 CuO/AC 觸媒在反應溫度 200℃時對C3H6 之轉化率只有 39%,對 NO 之轉化率則僅有 18.6%,當反應溫度提升 300℃時,C3H6 之轉化率即明顯提高至 95.1%,NO 轉化率也提升至86.9%,當反應溫度繼續提升至 400℃,CuO/AC 顆粒觸媒對 C3H6 之轉化率可達 99.1%以上,對 NO 轉化率則可保持在 100%。因此,回收電子廢液或廢料所合成 CuO/AC 顆粒觸媒,對 C3H6 與 NO 之催化控制效果皆相當理想,兼具良好的催化氧化效果以及催化還原效果,其應用發展潛力良好。圖 6 印刷電路板廢液與廢料合成不同 CuO 觸媒之 SEM 表面形態圖圖 7 印刷電路板廢液合成不同 CuO 觸媒對 C3H6與 NO 之催化效果圖 8 印刷電路板廢料合成不同 CuO 觸媒對 C3H6與 NO 之催化效果此外,本研究亦探討不同觸媒合成條件對觸媒催化活性之影響,結果顯示印刷電路板廢液合成觸媒之最佳製備條件為使用活性碳作為載體,在85℃下含浸 12 小時,并于 300℃進行鍛燒 4 小時。不同觸媒製備條件對于合成觸媒之丙烯催化活性影響程度以載體種類最大,其次為含浸溫度、含浸時間,最后為煅燒時間。而不同觸媒製備條件對于合成觸媒之 NO 催化活性影響程度亦以載體種類為最大,其次為含浸時間、煅燒時間,最后為含浸溫度。(四) 回收鋼鐵(電弧爐)集塵灰合成鋅鐵氧磁體觸媒及其應用[9]根據環保署統計資料顯示,近五年國內煉鋼過程污染控制之集塵灰或污泥申報量約 25 萬公噸,除了部分由臺灣鋼聯以現有設備進行熱處理回收外,另外仍有許多集塵灰于廠內貯存等待回收處理。根據分析結果指出,本研究所採集之電弧爐集塵灰之主要金屬種類與含量為鋅(12.92%-45.67%)及鐵(21.54%~56.79%),其次為鈣(2.94%-10.85%)、鎂(2.19%-4.36%)、錳(2.67%-5.24%)。經由化學共沉淀法可合成鋅鐵氧磁體觸媒,其比表面積為95.62-151.11 m2/g,經由 XRD 物種鑑定可知主要鐵氧磁體晶相為ZnFe2O4(如圖 9)。圖 9 鋼鐵集塵灰合成鋅鐵氧磁體觸媒之 XRD 分析圖譜本研究亦探討鋼鐵業電弧爐集塵合成鋅鐵氧磁體觸媒之最佳操作條件,分別以 Zn/Fe 莫爾比(1/1、1/2.5、1/4.4)、pH 值(8、10、12)、曝氣時間(無曝氣、3hr、6hr)以及煅燒溫度(無煅燒、500℃、700℃)作為主要控制因子,所合成之鋅鐵氧磁體觸媒分別以 C3H6與 NO 進行活性測試,于不同溫度(300℃、500℃、700℃)及固定空間流速 10,000hr-1 條件下進行催化活性測試,實驗結果如圖 10 所示,當反應溫度為 200℃時,鋅鐵氧磁體觸媒對于 C3H6轉化率即可達 99.76 %以上,對揮發性有機物之催化分解效果相當良好,但反應溫度為 200℃時鋅鐵氧磁體對于 NO 之轉化率不高,當反應溫度提升至 300℃時 NO 轉化率有明顯提升,在反應溫度 400℃時,鋅鐵磁體觸媒對 NO 之轉化率則可達 88.41 %以上。此外,最佳鋅鐵氧磁體觸媒合成條件為 Zn/Fe 金屬莫爾比 1/2.5、pH 10、以 80℃恆溫曝氣 3 小時,再以 500℃煅燒 2 小時,不同控制因子對于鋼鐵業電弧爐集塵灰合成鋅鐵氧磁體之催化活性影響程度依序為:金屬莫爾比> pH >煅燒溫度>曝氣時間。圖 10 鋼鐵集塵灰合成不同鋅鐵氧磁體(ZnFe2O4)觸媒對 C3H6與 NO 之催化效果三、 結語我國每年產生大量金屬廢棄物,這些廢棄物中含有許多有價金屬成分或可再利用材料,經適當前處理與操作控制,皆能有效回收與再利用這些金屬資源物,開發多元有效之再利用方式與產品,尤其是應用于環境工程與各項污染控制技術,應具有相當大的發展空間與潛力,值得持續努力與積極研發,以提升再利用產品價值與回收效益,達到資源循環與產品高值化之多重目標。
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